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于吉紅院士&關(guān)卜源教授JACS：區(qū)域選擇性表面組裝實(shí)現(xiàn)兩相界面催化

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-10 10:33:16 瀏覽：2607次

第一作者：Guangrui Chen和Ji Han

通訊作者：于吉紅院士和關(guān)卜源教授

通訊單位：吉林大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c00309

研究背景

介孔材料，將具有表面各向異性的微孔沸石分子篩，功能化為具有獨(dú)特物理和化學(xué)性質(zhì)的層狀多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)，有望極大地?cái)U(kuò)展其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。然而，通過(guò)與介孔材料的特定位點(diǎn)互連來(lái)精確控制沸石晶體的表面化學(xué)仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，吉林大學(xué)于吉紅院士和關(guān)卜源教授等人報(bào)道了一種區(qū)域選擇性表面組裝策略，用于介孔聚合物/碳在沸石納米晶體上的區(qū)域特異性生長(zhǎng)。

文章要點(diǎn)

1、作者報(bào)告了一種區(qū)域選擇性表面組裝策略，用于在沸石納米晶體上，實(shí)現(xiàn)介孔聚合物/碳的區(qū)域特異性生長(zhǎng)。該方法能夠在silicalite-1納米晶體的邊緣、曲面或和平面上，進(jìn)行可控的區(qū)域選擇性表面沉積介孔聚多巴胺，并形成具有不同表面幾何形狀的特殊分級(jí)納米結(jié)構(gòu)。

2、作為概念證明，Pt納米顆粒封裝的silicalite-1/介孔碳納米復(fù)合材料經(jīng)測(cè)試具有界面活性，可形成皮克林乳液。在一系列雙相串聯(lián)催化反應(yīng)中，該催化劑對(duì)各種硝基芳烴的形狀選擇性加氫表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，相應(yīng)胺類產(chǎn)品的產(chǎn)率約為100%。

3、該結(jié)果為合理構(gòu)建層次多孔異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的高水平表面結(jié)構(gòu)復(fù)雜性鋪平了道路，以實(shí)現(xiàn)不同應(yīng)用中的特定物理和化學(xué)特性。

圖文展示

圖1. 用介孔聚合物和碳對(duì)沸石進(jìn)行區(qū)域選擇性表面功能化

圖2. 區(qū)域選擇性成核和生長(zhǎng)機(jī)制

圖3. 沸石的表面曲率和嵌段共聚物在控制mPDA覆蓋區(qū)域的沸石上的堆積密度

圖4. 催化劑的表征

圖5. 雙相界面催化性能

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