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1 引言

21世紀科學的發展將是微觀與宏觀的相互滲透與密切結合。凝聚態物理、材料科學等的研究，將由現在的宏觀統計方法（包括宏觀量子統計）深入發展到物質的原子層次物性研究，微觀粒子（顆粒、孔隙）的量子效應越來越顯示出重要作用，這些研究將對物質科學、信息科學及計算機等學科的發展起到關鍵作用。

由于此類課題涉及微觀體系的多粒子問題，加之材料樣品在制備過程中條件復雜，且難于精確控制，造成原子所處環境多變，使得所研究的問題變得復雜而困難，必須采用多種手段從各不同角度進行觀測，再綜合分析，才能獲得滿意的結果。

目前，探測微觀信息的手段已有不少，例如各種電鏡、光學顯微鏡、盧瑟福背散射、中子衍射、深能級瞬發譜、二次離子譜等。雖然它們各自都給出了許多有價值的信息，但這些方法基本上不能給出原子尺度局域缺陷及微觀物相變化的信息，也無法探測表面最外面幾層原子的狀況，并且多為破壞性測量或易造成較大的輻照損傷，慢正電子束技術恰好彌補了這些手段的不足[1]，它能通過探測正電子在材料中與電子發生湮沒釋放的光子攜帶的信息，獲取正電子湮沒位置的微觀結構信息。目前主要的慢正電子束流裝置有兩大類：一類是基于放射性同位素的，如22Na，其束流強度通常很難超過106 e+/s；另一類是基于加速器或反應堆的，通常束流強度可達107～1010 e+/s，即所謂的強流慢正電子束。

由于慢正電子束技術對復雜材料的分析有明顯的優越性，因此有著十分廣泛的應用前景。正電子探針（尤其是慢正電子束流）不但在基礎研究中發揮了巨大的作用，同時也在工業方面有著巨大的應用潛力，受到各國工業界的重視。迄今為止，國際上已經召開了十一屆正電子湮沒會議（ICPA）和八屆慢正電子國際會議（SLOPOS）。慢正電子技術已越來越成熟，在許多研究領域，慢正電子技術已成為最重要的手段之一，發揮著越來越大的作用。

各國科學家利用正電子可產生電子偶素（Ps) 等特點，研制和發展了各種先進的正電子譜儀，例如正電子俄歇譜儀、高低能正電子衍射儀、正電子反射（透射或湮沒）顯微鏡、正電子微束（φ<1 μm）等等。這些技術都有著許多突出的優點，但也都或多或少的存在一些缺陷。同時，相關科研工作者們發現，若要完善這些技術，必須建立強流慢正電子束線。因此，一些國家正大力推進強流正電子束的研究與建設。

正因如此，隨著慢正電子束技術的不斷發展創新，其應用領域也在不斷擴大，已逐漸成為凝聚態物理學、化學和材料科學分析的重要研究工具。

2 慢正電子束的產生和發展

實驗研究中最常用的正電子源是放射性同位素，例如22Na，58Co，64Cu等。但正電子的初始動能較高（通常在幾百keV到幾MeV），當其進入到介質材料中后，通過與內部的原子、電子或離子的非彈性碰撞損失能量，動能快速降到熱能水平，之后在擴散過程中與材料中的電子發生湮沒。正電子在材料中的射程通常為幾十到幾百微米，其射程決定了湮沒信息所反映的材料微觀信息，且為材料的平均信息，不適用于材料的表面和界面、薄膜材料微觀結構的研究。

選擇對正電子具有負逸出功的材料對正電子進行慢化可以獲取eV量級的低能（慢）正電子。采用電磁場加速、聚焦和傳輸，我們還可以獲得能量單一且連續可調的慢正電子束流，即可實現正電子在材料表面納米量級范圍開展表面、界面以及薄膜材料微觀結構的應用研究。

中國科學院高能物理研究所研制的慢正電子束流研究平臺，采用22Na放射源作為正電子源，樣品測量時正電子的能量在0.18~30 keV范圍內連續可調，則估算正電子入射深度的經驗公式如下：

其中R為入射深度（nm），ρ為材料密度（g/cm3），E為入射正電子能量（keV）。結合不同能量時測量的正電子的湮沒參數，可以分析不同深度位置處的微觀結構信息，從而獲取材料表面、界面微觀缺陷的深度分布信息.

慢正電子束按產生方式[2]來分的話，主要有基于放射性同位素、基于各種能量的加速器和基于反應堆三大類。

1982年美國的Howell等人在120 MeV電子直線加速器上建立了一臺慢正電子束裝置。120 MeV 的電子轟擊1.2 cm厚的鉭轉換體，產生韌致輻射，再由該輻射產生e--e+電子對，從而得到e+束，經由退火后的鎢慢化慢化后，得到強度約為9×108 e+/s的慢正電子束流，最大慢化效率為1.5×10-6。

1990年日本筑波的國立無機材料研究所建成了一條基于Linac的強流慢正電子束裝置，其加速器的電子能量為75 MeV。同年，中國科學技術大學近代物理系建成了我國第一臺慢正電子束裝置，β+源采用22Na，慢化體采用超高真空退火的鎢箔，用百葉窗式放置，經抽取電壓獲得慢正電子束，強度約為105 e+/s，可調節的能量為0～25 keV。

1993年，比利時的Gent大學建立了一臺基于300 Hz脈沖長度為3 μm的Linac的準連續慢正電子束流，典型的束流強度是4×107 e+/s。同樣的，1993年DESY的K. Flot tmann建議用同步輻射來產生電子束，可獲得強度4×1014 e+/s的正電子束，慢化后可獲得1010-12 e+/s慢正電子束。

1996年G. Barbiellini利用CERN的LEP2中由85 GeV電子產生的同步輻射γ束來獲得極高的正電子流強。當正電子能量在1～2 MeV時，流強可以達1013 e+/s/MeV，當正電子能量在2～18 MeV區間時，束流強度略小于1013 e+/s/MeV，當正電子能量大于18 MeV時，束流強度單調減少。

1997年，美國Oak Ridge國立實驗室的J. Xu等人用隨時間變化的電勢加到100 nm厚的Mo慢化體上，使之背向發射的正電子比正向發射的正電子獲得了更大的加速度。他們獲得了脈沖寬度為15 ns，流強為3.9×1011 e+/s的慢正電子束流。

事實上，到1982年，世界上才建成了兩臺慢正電子束裝置，到1985年，全世界的慢正電子束裝置就達20臺。此后，各發達國家仍不斷建造強度更強的慢正電子束裝置。到90年代中期，全世界的慢正電子束裝置已達50多臺，基于各種加速器和反應堆產生的慢正電子束流的主要特性如表1。

3 慢正電子束譜儀的測量方法及原理

慢正電子束流技術是基于正電子湮沒譜學的基本測量原理，利用正電子的缺陷俘獲湮沒特性反映缺陷局域特性（如缺陷位置的電子密度、動量分布等信息），通過探測正電子在材料中與電子發生湮沒釋放的光子攜帶的信息，獲取正電子湮沒位置的微觀結構信息，是一種對表面微觀結構表征的新技術。測量方法包括正電子湮沒多普勒展寬、符合多普勒展寬等能譜測量方法，以及正電子湮沒壽命譜、正電子素飛行時間譜等時間測量方法[3]。

3.1 多普勒展寬能譜

多普勒展寬能譜（Doppler broadening spectroscopy，DBS）測量的是正電子湮沒輻射γ光子的能譜。在實驗坐標系中，電子-正電子對具有一定的動量，由于多普勒效應，導致每個湮沒γ輻射在能量上有一個寬度（γ光子能量E= moc2±ΔE）。

DBS主要反映材料內部的電子動量分布。由于多普勒展寬譜的能量分辨率較差，常用參數法來分析多普勒展寬譜的變化。常用參數有S參數和W參數。多普勒展寬能譜峰的中心在511 keV處，譜圍繞中心向兩翼展開。S參數定義為能量范圍在510.24~511.76 keV內的計數與總的峰值范圍（504.2~517.8 keV）計數之間的比率；W參數定義為能量范圍在504.2~508.4 keV和513.6~517.8 keV 內的計數與總的峰值范圍（504.2~517.8 keV）計數之間的比率。

S參數及W參數的計數范圍區域如圖1所示。其中，S參數反映了正電子與低動量電子（金屬中為導電電子）的湮沒情況；W參數反映了正電子與高動量電子（金屬中為核心電子）的湮沒情況。利用其所反映的電子動量分布信息可研究固體金屬中的微觀缺陷信息。S和W參數對于固體材料表面缺陷的表征非常關鍵，可以判定缺陷的數量、尺寸，以及在不同條件下缺陷信息的比較。

3.2 符合多普勒展寬

符合多普勒展寬（coincidence Doppler broadening，CDB）測量是近些年發展起來的正電子湮沒多參數符合技術。周圍環境的本底是影響多普勒展寬測量分辨率的重要因素。通過符合技術，兩個探頭分別測量同一正電子湮沒發出的兩個γ光子時，符合器才輸出有效信號，進而控制多道分析器記錄結果。這樣可以去掉大部分周圍環境的本底影響，提高峰-本底之比高達105以上（見圖2)，同時還提高了系統的相對能量分辨率，從而便于提取核心電子的動量信息，對研究雜質-空位復合體缺陷和空位周圍化學環境的鑒別有獨特優勢。因此，CDB測量不僅對電子的低動量測量非常敏感，同時可以獲得高動量的內核電子信息，繼而研究判別缺陷位置處的元素種類信息。

3.3 正電子湮沒壽命譜

正電子湮沒壽命譜的測量可以給出材料缺陷的類型和密度信息。相比于常規正電子湮沒壽命譜儀反映樣品的平均信息，慢正電子壽命譜儀則用于探測樣品的表面、近表面和界面納米量級范圍內缺陷的類型和密度信息。

以北京慢正電子束流裝置上研制的慢正電子壽命譜儀為例，該儀器采用微脈沖技術實現正電子湮沒壽命譜的測量，系統主要組件為斬波器、預聚束器和聚束器等。經過37.5 MHz斬波器斬波后，直流正電子束變成時間寬度為5 ns的正電子脈沖，然后進入等頻的預聚束器和150 MHz聚束器進行調制，在樣品測量位置獲得時間寬度約300 ps的正電子脈沖。圖3為慢正電子壽命譜儀的時間測量框圖，主要測量斬波器起始信號和正電子湮沒停止信號的時間間隔。目前，慢正電子湮沒壽命測量技術主要用于高分子材料、多孔材料中電子偶素等長時間成分的研究，以及金屬及合金材料領域的表征。

4 應用分析

反應堆內核材料的工作環境十分嚴苛，不僅需要承受高溫及高溫梯度、高壓、高速率的中子和氦、氫及其同位素輻照的環境，同時也必須具備良好的機械性能。低活化鐵素體/馬氏體鋼（Reduced Activation Ferritic/Martensitic Steels，RAFM）是現今普遍認為可以作為聚變反應堆以及先進快堆的良好候選結構材料。

RAFM鋼與已在裂變反應堆中應用的奧氏體不銹鋼相比，具有更好的抗輻照腫脹性能、更好的熱應力因子以及相穩定性。使用離子輻照技術研究核反應產生的氫/氦輻照損傷問題可以大幅提高實驗效率，并且載能粒子參數可以精確控制。目前，使用離子輻照研究先進核能系統中材料的輻照損傷機制已獲得學術界的認可。利用離子輻照技術研究低活化鐵素體/馬氏體鋼的氫輻照缺陷對其在反應堆中實際應用有重要意義。

金屬及合金材料中的輻照損傷缺陷主要為兩種類型：空位、空位團等空位型缺陷；位錯、位錯環等位錯型缺陷。輻照損傷的形成與輻照條件密切相關，輻照缺陷深度分布不止受到輻照劑量大小的影響，還與輻照粒子種類和能量相關。近年來，關于RAFM鋼H/He輻照缺陷的研究表明在H+注入RAFM鋼中產生的缺陷主要為空位型缺陷。慢正電子束的能量單一且連續可調，同樣具備了正電子譜學對原子尺度微結構變化靈敏的特點，可以表征固體金屬樣品中近表面處微觀缺陷（尤其是低密度的空位型缺陷）、局域電子密度和動量分布等微觀結構的特性以及變化信息等。慢正電子束流技術在在表征輻照缺陷的深度分布方面非常具有優勢，獲得的S、W參數可以分析輻照損傷缺陷的種類、密度分布深度等信息。

張梓晗等人[4]利用慢正電子技術研究了H+輻照RAFM鋼時所產生的空位型缺陷及其對于材料微觀結構的影響。如圖4（a）所示，不同劑量的H+注入RAFM鋼中的S參數隨入射正電子能量的變化曲線。輻照后樣品的S參數都明顯高于未輻照樣品的結果。

圖4（b）中，W參數的整體趨勢是隨著入射H+劑量的增加而降低，與S參數正相反，因輻照劑量的增加而產生更多的空位型缺陷，正電子與高動量電子的湮沒減少。與輻照樣品相比，未輻照樣品中所含缺陷更少，正電子主要與價電子發生湮沒，所以其W參數最大。輻照后樣品在低能區（小于5 keV）時，W參數是增大的，這表明H+在這一近表面區域內分布較少。

從慢正電子束多普勒展寬測量結果可得（圖4c、4d），S參數隨著劑量的增大而增大，W參數呈現正相反的趨勢。樣品中主要輻照區域為142~348 nm，此范圍內有大量缺陷產生，輻照產生的主要為空位型缺陷，其中多為氫-空位復合體缺陷，輻照缺陷的濃度隨著H+劑量的增大而增加。空位型缺陷的尺寸大小也隨著輻照劑量的增大而有所變化，輻照劑量達到1017 cm-2時，S-W曲線斜率發生變化，故輻照缺陷類型發生明顯變化，有較大尺寸的缺陷產生。

圖4 在不同輻照劑量下S、W參數隨正電子入射能量的變化(a) S-E曲線，(b) W-E曲線；多普勒展寬測量(c) ΔS-E 曲線，(d) ΔW-E 曲線

5 參考文獻

[1] Wang Ping, Cao XingZhong, Ma YanYun. Design and construction of the plugged-in Na-22 based slow positron beam facility, HIGH ENERGY PHYSICS AND NUCLEAR PHYSICS-CHINESE EDITION. 2006, 30 (10), 1036-1040.

[2] 韓榮典, 葉邦角, 翁惠民等. 慢正電子束技術的應用與發展, 物理學報. 1999, 19 (3), 306-329.

[3] 胡遠超, 曹興忠, 李玉曉等. 慢正電子束流技術在金屬/合金微觀缺陷研究中的應用, 物理學報. 2015, 64 (24), 247804.

[4] 張梓晗, 宋力剛, 靳碩學等. RAFM鋼中H+輻照空位型缺陷的慢正電子束研究, 核技術. 2019, 42 (7), 070201.

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