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清潔能源是怎么煉成的——日本東京大學(xué)Kazunari Domen教授研究成果精選

來源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2020-12-01 15:52:06 瀏覽：8170次

作者簡(jiǎn)介：

Kazunari Domen，現(xiàn)為東京大學(xué)教授，分別于1976、1979和1982年獲得東京大學(xué)理學(xué)學(xué)士、碩士和博士學(xué)位。1982年任東京工業(yè)研究所化學(xué)能源實(shí)驗(yàn)室助理教授，1990年升為副教授，1996年晉升教授，2004年加入東京大學(xué)。Kazunari Domen是太陽能光催化分解水領(lǐng)域著名專家，研究興趣主要在光催化分解水催化劑的開發(fā)以及太陽能產(chǎn)氫光催化劑的應(yīng)用，其專注于人工光合作用研究40余年，開發(fā)了一系列用于可見光體系水分解的金屬氧化物和金屬氮化物/氮氧化物半導(dǎo)體，并創(chuàng)造了許多STH的記錄。近年來，他在大規(guī)模光催化分解水體系工作上取得了系列突破進(jìn)展。Kazunari Domen教授已在包括Nature、Nature Materials、Nature Catalysis、Nature Energy、Nature Reviews Materials、J. Am. Chem. Soc.、Joule等在內(nèi)的學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表文章900多篇，引用頻率超過50000次，H指數(shù)108。

課題組網(wǎng)站：www.domen.t.u-tokyo.ac.jp

1. Nature：具有幾乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

利用光催化劑將水以化學(xué)計(jì)量比2:1進(jìn)行全分解制取氫氣和氧氣，這是目前實(shí)現(xiàn)規(guī)模化和經(jīng)濟(jì)上可行的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化研究中極具潛力的方法。為了獲得較高的太陽能轉(zhuǎn)化效率，人們?cè)诠獯呋磻?yīng)研究中聚焦于較寬的波長(zhǎng)范圍內(nèi)提高量子效率，同時(shí)設(shè)計(jì)帶隙較窄的半導(dǎo)體材料。然而，現(xiàn)有光催化劑全分解水的量子效率低于百分之十，不能滿足其在實(shí)際應(yīng)用中的需求。因此，對(duì)于需要消耗大量能量的分解水反應(yīng)來說，將光催化劑的全分解水效率提升至接近百分之百仍然面臨著極大的挑戰(zhàn)。

本文中作者使用摻雜Al的SrTiO3作為光催化劑，在350至360nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)將其全分解水的外量子效率提升至96%，與此同時(shí)，其內(nèi)量子效率接近100%。通過半導(dǎo)體不同晶面載流子輸運(yùn)的各向異性，在產(chǎn)氫和產(chǎn)氧反應(yīng)中選擇性光沉積了共催化劑Rh/Cr2O3和CoOOH，分別有效促進(jìn)了產(chǎn)氫和產(chǎn)氧反應(yīng)的進(jìn)行。載流子在沒有反向輸運(yùn)存在時(shí)，形成的多重連續(xù)正向輸運(yùn)使得全分解水的量子效率達(dá)到上限。這一研究證明了在全分解水中實(shí)現(xiàn)無電荷復(fù)合的可行性，也為引入理想的共催化劑/光催化劑結(jié)構(gòu)，并將其用于高效分解水提供了有益的借鑒。

Nature：具有幾乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

文章信息：Photocatalytic water splitting with a quantum efficiency of almost unity, Nature, 2020, 581, 411-414.

2. APL Mater.：ZnTe基光陰極的太陽光分解水產(chǎn)氫性能

基于太陽能、風(fēng)能和地?zé)崮艿瓤稍偕茉吹纳鐣?huì)能源系統(tǒng)的建設(shè)是人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的重要議題。氫氣作為下一代能量載體，可以通過光電化學(xué)反應(yīng)，利用可再生能源分解水獲得。將半導(dǎo)體應(yīng)用在光電化學(xué)（PEC）分解水反應(yīng)中是當(dāng)今的研究熱點(diǎn)。其中，ZnTe是一種重要的p型半導(dǎo)體，近年來因其合適的吸收帶邊以及在小于540 nm時(shí)較高的光學(xué)吸收系數(shù)而在光電化學(xué)分解水中吸引了研究者極大的關(guān)注。

本文中作者利用密閉空間升華法制備了ZnTe薄膜，在經(jīng)過CdS和Pt進(jìn)行表面修飾后，其在磷酸鹽緩沖溶液中表現(xiàn)出明顯的陰極光響應(yīng)。隨后通過改變襯底溫度、負(fù)載Cu以及利用極薄的Mo和Ti層進(jìn)行進(jìn)一步的表面修飾后，得到了更強(qiáng)的陰極電流，促進(jìn)了分解水產(chǎn)氫過程的進(jìn)行。經(jīng)修飾的ZnTe基光陰極在420-520 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的入射光-電流轉(zhuǎn)化效率（IPCEs）超過30%，在波長(zhǎng)為460 nm時(shí)的IPCE高達(dá)40%，并且在波長(zhǎng)接近710 nm處的IPCE并未歸零。通過測(cè)量入射光-電流轉(zhuǎn)化效率，作者首次確認(rèn)了利用中間能帶相關(guān)的光激發(fā)進(jìn)行光電化學(xué)分解水產(chǎn)氫的事實(shí)。此外，光陰極還具有較好的穩(wěn)定性，其在模擬太陽光照射50 min后的光電流只有輕微的減弱。

APL Mater.：ZnTe基光陰極的太陽光分解水產(chǎn)氫性能

文章信息：ZnTe-based photocathode for hydrogen evolution from water under sunlight, APL Mater., 2020, 8, 041101.

3. ACS Appl. Energy Mater.：負(fù)載Ag和摻雜Al的SrTiO3在波長(zhǎng)大于300 nm光照下增強(qiáng)的CO2轉(zhuǎn)化性能

溫室氣體CO2在大氣中的排放是全球變暖的主要誘因之一，這會(huì)導(dǎo)致環(huán)境變化、海平面上漲以及物種滅絕。為了解決由CO2過度排放所造成的問題，通過人工光合成把CO2轉(zhuǎn)化為諸如CO、HCOOH、CH3OH、CH4等有機(jī)化學(xué)品就成為了優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)及實(shí)現(xiàn)能源循環(huán)中極具潛力的手段。

本文中作者制備了摻雜Al的SrTiO3，經(jīng)過Ag修飾后，利用H2O作為電子供體，其在波長(zhǎng)大于300 nm光照下，表現(xiàn)出出色的光催化CO2轉(zhuǎn)化性能。作為對(duì)比，僅負(fù)載Ag的SrTiO3在相同光催化體系中并不具有反應(yīng)活性。其中，CO作為主要的還原產(chǎn)物，其穩(wěn)定產(chǎn)率為7.2 μmol h-1，在經(jīng)過三次循環(huán)后，有少量的H2產(chǎn)出。此外，通過電荷輸運(yùn)析出CO過程中產(chǎn)生的電子選擇性高達(dá)98.0%。與此同時(shí)，實(shí)驗(yàn)中還觀察到O2的化學(xué)計(jì)量比產(chǎn)出，這說明H2O在CO2還原中起到了電子供體的作用。13CO2的同位素結(jié)果還證實(shí)了CO產(chǎn)自CO2氣泡進(jìn)入NaHCO3水溶液的過程，而并非源于催化劑表面殘余的含碳物質(zhì)。

ACS Appl. Energy Mater.：負(fù)載Ag和摻雜Al的SrTiO3在波長(zhǎng)大于300 nm光照下增強(qiáng)的CO2轉(zhuǎn)化性能

文章信息：Effective driving of Ag-loaded and Al-doped SrTiO3 under irradiation at λ > 300 nm for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O, ACS Appl. Energy Mater., 2020, 3, 1468-1475.

4. PNAS：具有單一鈷原子的二維氮化碳上氧化還原反應(yīng)中心的空間分離及其光催化制H2O2性能

收集太陽能用于驅(qū)動(dòng)涉及水和氧氣的氧化還原反應(yīng)是目前H2和H2O2綠色合成中最具發(fā)展前景的手段。然而，受制于半導(dǎo)體光催化劑材料本身性能的限制，當(dāng)前的光能轉(zhuǎn)化效率仍然不高。此外，雖然氧化還原共催化劑在光合成反應(yīng)中扮演著重要角色，但同時(shí)引入氧化性和還原性共催化劑經(jīng)常會(huì)導(dǎo)致更多不必要的載流子復(fù)合，而抑制其復(fù)合是光合成中的決定步驟。

本文中作者同時(shí)在C3N4納米片上負(fù)載了蒽醌和原子級(jí)分散的金屬鈷，各用于提升催化劑在產(chǎn)H2O2反應(yīng)中還原反應(yīng)的選擇性和氧化性能。通過分別將單一鈷原子分散在二維光催化劑的空洞中心以及將蒽醌錨定在納米片邊緣實(shí)現(xiàn)了氧化性和還原性共催化劑的空間分離。共催化劑的空間分離促進(jìn)了表面電荷的分離，實(shí)現(xiàn)了高效產(chǎn)H2O2反應(yīng)的進(jìn)行。這一中心/邊緣方法在共催化劑空間分離中的應(yīng)用也有望促進(jìn)其他二維光催化劑的光合成反應(yīng)進(jìn)行，從而提高其光能轉(zhuǎn)化效率。

PNAS：具有單一鈷原子的二維氮化碳上氧化還原反應(yīng)中心的空間分離及其光催化制H2O2性能

文章信息：Spatially separating redox centers on 2D carbon nitride with cobalt single atom for photocatalytic H2O2 production, PNAS, 2020, 117, 6376-6382.

5. J. Mater. Chem. A：基于鈣鈦礦氧化物的氮化制備的BaTaO2N及其高效的光催化產(chǎn)氧性能

BaTaO2N是一種鈣鈦礦型半導(dǎo)體氮氧化物，其在波長(zhǎng)接近660 nm的可見光照射下具有較好的光催化產(chǎn)氫和產(chǎn)氧性能。其中，420 nm處的表觀量子效率分別可達(dá)0.06%和2.1%。在光電化學(xué)水氧化反應(yīng)中，BaTaO2N在波長(zhǎng)小于540 nm的光源照射下的光-電流轉(zhuǎn)化效率超過40%（相比可逆氫電極的電壓為1.23 V時(shí)）。這些特點(diǎn)使得BaTaO2N成為一種極具應(yīng)用前景的可見光光催化分解水材料。

本文中作者使用Na2CO3、BaCO3、ZnO和Ta2O5為原料合成了氧化物前驅(qū)體，隨后將其與BaCO3混合，在NH3流動(dòng)氣氛中制得了BaTaO2N，并在其上負(fù)載了CoOx作為共催化劑。結(jié)果表明，光催化劑在420 nm光照下產(chǎn)氧反應(yīng)的表觀量子效率高達(dá)11.9%，這是現(xiàn)今報(bào)道的BaTaO2N光催化劑性能的五倍之多。這一工作中設(shè)計(jì)符合化學(xué)計(jì)量比及同構(gòu)的前驅(qū)體氧化物的思路也可拓展至其他材料系統(tǒng)中，同時(shí)也為開發(fā)高效氮基光催化劑提供了機(jī)遇。

J. Mater. Chem. A：基于鈣鈦礦氧化物的氮化制備的BaTaO2N及其高效的光催化產(chǎn)氧性能

文章信息：Efficient photocatalytic oxygen evolution using BaTaO2N obtained from nitridation of perovskitetype oxide, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 1127.

6. ChemSusChem：絕緣透明襯底上Ta3N5薄膜光電極的制備及其優(yōu)異的水氧化性能

典型的串聯(lián)光電化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)是由前方的透明光電極和后方的光電極組成的堆疊結(jié)構(gòu)。其中，后方的光電極可以對(duì)穿過前方透明電極的光產(chǎn)生響應(yīng)，從而提高分解水的效率。而對(duì)高效光電極的開發(fā)是將分解水中太陽能-氫能轉(zhuǎn)化效率提升至較高水平的重要前提。此外，將透明的Ta3N5光陰極嵌入PEC反應(yīng)系統(tǒng)中也是提高能量轉(zhuǎn)化效率的有效方法之一。

本文中作者在絕緣石英襯底上直接制備了透明的Ta3N5光陰極，克服了傳統(tǒng)方法在制備Ta3N5薄膜時(shí)發(fā)生的透明導(dǎo)電層降解的問題。用其制備的器件在相比可逆氫電極電勢(shì)為1.23 V時(shí)產(chǎn)生的光電流可達(dá)6.0 mA·cm-2（模擬太陽光照射下）。本文的研究為制備透明光電極以及更加深入地理解透明電極在串聯(lián)反應(yīng)系統(tǒng)中的應(yīng)用潛力提供了有益的指導(dǎo)。

ChemSusChem：絕緣透明襯底上Ta3N5薄膜光電極的制備及其優(yōu)異的水氧化性能

文章信息：Efficient water oxidation using Ta3N5 thin film photoelectrodes prepared on insulating transparent substrates, ChemSusChem, 2020, 13, 1974-1978.

7. Energy Environ. Sci.：通過提高光富集和電荷收集能力增強(qiáng)Ta3N5納米棒的水氧化性能

利用光電化學(xué)法在太陽能驅(qū)動(dòng)下進(jìn)行分解水反應(yīng)從而產(chǎn)出氫氣是實(shí)現(xiàn)清潔、綠色和可持續(xù)能源生產(chǎn)的理想手段。而設(shè)計(jì)能夠有效吸收太陽光、高效產(chǎn)生和分離載流子且穩(wěn)定的光陰極是光電化學(xué)分解水中最重要的任務(wù)。對(duì)于析氧反應(yīng)來說，載流子能夠順利輸運(yùn)至電極表面是反應(yīng)進(jìn)行的關(guān)鍵。然而，要同時(shí)實(shí)現(xiàn)上述目標(biāo)還面臨著極大的困難。

本文中作者利用由單晶粒聚集而成的多晶Ta3N5納米棒順利解決了這一問題。較大晶粒組成的光陰極導(dǎo)電性好，由于富集光能力強(qiáng)，能夠使電荷載流子產(chǎn)生并高效分離，因此在1.05 V（相比可逆氫電極）條件下產(chǎn)生的完全飽和光電流高達(dá)9.95 mA cm-2，并且在單一光子光陰極中其太陽能轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了2.72%。此外，按照化學(xué)計(jì)量比產(chǎn)出的O2和H2的速率分別為82.8和164.9 mmol h-1 cm-2，同時(shí)其法拉第效率接近96%。

Energy Environ. Sci.：通過提高光富集和電荷收集能力增強(qiáng)Ta3N5納米棒的水氧化性能

文章信息：Ta3N5-Nanorods enabling highly efficient water oxidation via advantageous light harvesting and charge collection, Energy Environ. Sci., 2020, 13, 1519.

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